中国科亚洲另类无码专区丝袜narutopixxx福利网研究所
北京凝聚态narutopixxx福利网国家研究中心
SF10组供稿
第63期
2021年08月23日
新型二维磁性材料VTe2中的奇异磁性和多铁性

  低维磁性体系以其新奇的晶体结构和量子特性,在自旋电子学等方面具有广阔的应用前景。磁性多层薄膜CrI3的成功制备,使二维磁性材料的发现和探索成为凝聚态narutopixxx福利网科学研究的重要前沿。目前,低维磁性半导体的研究主要集中在两方面:通过外延生长发现新的磁性材料,和调控磁性以探究独特的磁作用机制。多种二维磁性材料,如Cr2Ge2Te6, Fe3GeTe2, CrSe2, CrTe2等,均已有实验报道;而层间铁磁耦合等磁性调控,也在二维半导体CrBr3和CrI3中成功实现。钒硫族化合物(如VTe2等)具有可调的能隙大小,在自旋电子学和谷电子学等方面具有潜在的应用。然而,人们发现1T-VTe2表现出电荷密度波相,却并未发现该材料存在明显铁磁性。因此,该类材料是否拥有本征磁性仍然具有争议。

  最近,中国科亚洲另类无码专区丝袜narutopixxx福利网研究所/北京凝聚态narutopixxx福利网国家研究中心表面narutopixxx福利网国家重点实验室SF10组的博士生李轩熠,在孟胜研究员、北理工孙家涛教授的指导下,与SF10组的杨庆博士,SF3组的曹则贤研究员、纳米narutopixxx福利网与器件实验室N04组的博士生朱知力和高鸿钧院士,以及北理工王业亮教授合作,利用第一性原理方法,报道了一种新型二维VTe2(PP-VTe2)磁性材料。有趣的是,该材料具有的折叠五边形结构可视为黄铁矿结构的二维极限。通过对PP-VTe2的晶体结构和电子结构的计算分析,他们证明了该结构的稳定性,并预测了该材料的自旋极化半导体型能带。计算表明,单层PP-VTe2拥有本征的铁磁序,较大的磁交换能,较高的居里温度和反常的面内磁各向异性。更加有趣的是,他们发现了PP-VTe2的二维铁弹性和面内易磁化轴之间存在多铁性耦合。这些新结果将拓展人们对这类材料的磁性和铁弹性的认识。

  在对空间群为Pca21的二维PP-VTe2深入探究之前,他们首先对该材料的体相,即空间群为\(\mathrm{Pa} \overline{3}\)黄铁矿(BP-VTe2)结构进行探究,如图1所示。能带计算表明BP-VTe2是一种半金属。稳定性对于一种新的二维结构而言非常重要。通过线性弹性常数、声子谱和总能计算,他们发现PP-VTe2的各弹性参数符合波恩-黄昆方程,声子谱无虚频。电子结构计算表明,PP-VTe2不再拥有BP-VTe2的半金属性,成为一种窄带隙磁性半导体材料,如图2所示。这些特征预示着该材料的动力学稳定性,及其在半导体电子学方面的潜在应用。

  为了计算二维PP-VTe2的磁性,他们为该材料设置了铁磁、反铁磁和非磁三种磁结构,GGA+U计算表明无论任何有效势能下铁磁态总是能量最低态。通过将易磁化轴在空间内旋转,他们研究了PP-VTe2的磁各向异性,发现该材料属于面内磁矩,其易磁化轴对应于x轴[100]方向,而该方向恰好对应于PP-VTe2中唯一的对称轴——沿x轴方向的螺旋轴,说明该材料的磁性受到了结构的调制,如图3所示。另外,由于PP-VTe2的磁性均来源于费米面附近的自旋态密度,他们预测该材料的磁性可能会被电场调控。

  黄铁矿结构的降维使该结构对称操作变少,相应地为PP-VTe2的铁弹性实现提供了可能,如图4所示。为减少晶格形变对铁弹计算的影响,他们首先将晶格形变为正方形;之后考虑从初态经由中间态抵达末态后元胞内的原子位移,并利用NEB方法估算铁弹相变中的能量势垒。估算出PP-VTe2的铁弹相变势垒接近经典二维铁弹材料黑磷。不仅如此,铁弹相变发生后,PP-VTe2的易磁化轴也会随之发生90度的旋转,这意味着二维铁弹性和铁磁性的直接多铁耦合,这种多铁性耦合在二维材料中十分罕见。这些结果说明单层PP-VTe2是一种研究二维磁性和铁弹性的理想材料。

  该工作得到国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、中科院B类先导专项以及松山湖材料实验室的支持。

图1. 黄铁矿结构VTe2的晶体结构和电子结构,及二维PP-VTe2的晶体结构,布里渊区示意图和STM模拟图。

图2. PP-VTe2的声子谱、总能计算、能带结构,以及带隙随VTe2 Slab的亚层数增加而变化的趋势。


图3. PP-VTe2的磁各向异性计算及其居里温度估算。


图4. PP-VTe2的铁弹性和多铁耦合预测。